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1961年2月,他奉命回国,到北京大学任教,实际上任核工业部第九研究院理论部第一副主任,隐姓埋名近20年,专心致志研制原子弹和氢弹。参与领导了爆炸物理、辐射流力学、高温高压物理、计算力学等重大研究工作。他和彭桓武等科学家艰苦奋斗,精心设计,严密测算,独立自主完成了中国第一颗原子弹的理论设计方案,为1964年10月16日爆炸成功作出了突出贡献。他们又接受毛泽东主席、周恩来总理关于加快氢弹研制步伐的指示,白手起家,刻苦攻关。1967年6月17日中国第一颗氢弹试验成功。他在两弹理论设计定型及研究试验中的成就,获得1982年国家自然科学奖一等奖。
1992年他当选中国科学院学部主席团执行主席。他领导中国科学院实行改革,以解决科技与经济、科技与教育相脱节的问题,使原有封闭、不流动的科研体制转变为开放、流动、联合、竞争的新体制,坚持科学技术必须面向经济建设,经济建设必须依靠科学技术的办院方针,促进科研与生产的结合;实行“一院两制”,促进科技成果转化为生产力;倡导科学院与高校的结合,创造科研人才脱颖而出的激励机制和竞争机制;对探索科学技术本身的规律、科技体制改革和对外开放等,均有重要的理论贡献。国际科学界对他的科研成果和科技工作给予高度评价,被第三世界科学院、美国科学院、俄罗斯科学院、欧洲科学院等11个国家和地区科学院选为外籍院士,是中国科学家中当选为外国院士最多者。他发表了《极化核子反应的相对理论》《赝矢量流部分守恒》《静质量为零的极化核子的反应》等80多篇论文,在国内外产生了较大影响。